宰相裴度薦為興元書記，所作文檄豪健，一時(shí)推許。元輿負(fù)才，銳意進(jìn)取。太和五年（831）上疏自薦，反復(fù)八萬(wàn)言，文辭精粹，出入今古，獲文宗李昂嘉許。以擅文敢諫著稱。宰相李宗閔謂其浮躁誕肆不可用。及李訓(xùn)得寵，召為左司郎中，充知雜事侍御史。九年七月權(quán)御史中丞。文宗省察記錄囚徒罪狀，因元輿奏辨明審，九月升御史中丞，以本官兼刑、兵兩部侍郎，同平章事。時(shí)宦官仇士良專權(quán)。十一月，李訓(xùn)、舒元輿和鳳翔節(jié)度使鄭注等，密謀內(nèi)外協(xié)勢(shì)，鏟除宦官勢(shì)力。以左金吾衛(wèi)石榴樹上夜有甘露為名，誘使仇士良等往觀，謀加誅殺。因所伏兵甲暴露，事敗。元輿單騎出走，為仇士良神策軍生擒，不日遭腰斬。史稱"甘露之變"。弟元褒、元肱、元迥官同時(shí)。元褒早卒，余全被族誅。所著《牡丹賦有序》一篇，時(shí)稱其工，一日，文宗繞欄微吟，為之泣下。大中八年（854）昭雪。著有《舒元輿集》，以散佚。《全唐文》錄存其文16篇。其文《貽諸第勵(lì)石命》 、《錄桃源畫記》收入《唐代散文選》，其詩(shī)入《全唐詩(shī)》6首。